Synthesis of Three-Dimensionally Interconnected Sulfur-Rich Polymers for Cathode Materials of High-Rate Lithium-Sulfur Batteries

Hoon Kim, Joungphil Lee, Hyungmin Ahn, Onnuri Kim, Moon Jeong Park*

Elemental sulfur is one of the most attractive cathode active materials in lithium batteries by taking advantage of high theoretical specific capacity. Despite the positive aspect, lithium–sulfur batteries have suffered from severe capacity fading and limited rate capability. Here we report a facile large-scale synthesis of new class of organosulfur compounds that could open a new chapter in designing cathode materials to advance lithium–sulfur battery technologies. Porous trithiocyanuric acid crystals were synthesized for use as a soft template, where the ring-opening polymerization of elemental sulfur takes place along the thiol surfaces to create three-dimensionally interconnected sulfur-rich phases. Our lithium–sulfur cells showed discharge capacity of 945mAh/g after 100 cycles at 0.2 C with high-capacity retention of 92%, as well as lifetimes of 450 cycles. Particularly, the organized amine groups in the crystals increased Li⁺-ion transfer rate, affording the best rate performance of 1210mAh/g at 0.1 C and 730mAh/g at 5 C.

황 원소는 1673 mAh/g이라는 높은 이론 용량으로 인해 리튬 배터리에서 가장 각광 받고 있는 양극물질 중 하나이다. 하지만 이러한 장점에도 불구 하고 수 사이클 이내에 큰 용량감소를 보이고 빠른 충/방전 조건에서 제한적인 성능을 보인다는 치명적인 단점이 존재해왔다. 이에 본 연구진은, 다공성의 trithiocyanuric acid 결정을 soft-template로 사용하여 기공표면에 위치한 thiol group에서의 황의 개환 중합반응을 통해 새로운 형태의 유기-황 고분자를 합성하였다. 특히, 황이 3차원적으로 연결된 나노채널을 유기-황 고분자 내부에 구현함으로써 리튬-황 전지에서 그 동안 보고된 바 없는 고속 충전 특성을 최초로 구현할 수 있었다. 구조화된 유기-황 고분자 양극물질을 기반으로 하는 리튬-황 전지는 945 mAh/g의 높은 방전 용량과 450사이클 이상의 수명을 증명하였다. 본 연구결과는 세계적인 과학전문지인 네이처 커뮤니케이션스(Nature Communications)에 6월 12일 온라인 게재되었다.