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[류순민 교수] Photoluminescence Path Bifurcations by Spin Flip in Two-Dimensional CrPS4

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작성자 최고관리자 댓글 조회 작성일 22-09-26 16:10

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Suhyeon Kim, Sangho Yoon, Hyobin Ahn, Gangtae Jin, Hyesun Kim, Moon-Ho Jo, Changgu Lee, Jonghwan Kim*, and Sunmin Ryu*



이차원 크롬(Cr) 기반 결정은 고유한 자성을 가지고 있어 자성 소자 및 광전자 소자로써 응용이 기대되는 물질이다. 크롬 이온 기반 고체의 광물리 특성은 예전부터 많은 연구가 이루어졌지만, 이차원 크롬 기반 결정에 대해서는 많은 진전이 필요하다. 류순민 교수 연구진은 두께, 온도 및 결함 밀도를 조절하여 이차원 자성 반도체 결정인 CrPS4의 광물리 특성에 대해 고찰하였다. CrPS4는 온도에 따라 광발광의 종류가 형광(Fluorescence, F) 또는 인광(Phosphorescence, P) 으로 달라지게 된다. 연구진은 이를 저온에서는 일어나지 않으나, 상온에서는 열에 의해 들뜬 상태 2중항 (2Eg) 에서 들뜬 상태 4중항 (4T2g)로 다시 돌아오는 역계간교차(Reverse intersystem crossing, RISC)에 따른 것이라 제안하였으며, 표면에 존재하는 결함으로 인해 두께가 얇아질수록 광발광의 수명이 줄어든다고 설명하였다. 본 결과는 2022년 9월 22일 ACS Nano에 게재되었다.

Ultrathin layered crystals of coordinated chromium(III) are promising not only as two-dimensional (2D) magnets but also as 2D near-infrared (NIR) emitters due to long-range spin correlation and efficient transition between high- and low-spin excited states of Cr3+ ions. In this study, we report on the dual-band NIR photoluminescence (PL) of CrPS4 and show that its excitonic emission bifurcates into fluorescence and phosphorescence depending on thickness, temperature, and defect density. In addition to the spectral branching, the biexponential decay of PL transients, also affected by the three factors, could be well described within a three-level kinetic model for Cr(III). In essence, the PL bifurcations are governed by activated reverse intersystem crossing from the low- to high-spin states, and the transition barrier becomes lower for thinner 2D samples because of surface-localized defects. Our findings can be generalized to 2D solids of coordinated metals and will be valuable in realizing groundbreaking magneto-optic functions and devices.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c05600

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