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[박문정 교수]Thirty-minute synthesis of hierarchically ordered sulfur particles enables high-energy, flexible lithium-sulfur batteries

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작성자 최고관리자 댓글 조회 작성일 21-09-15 14:27

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Thirty-minute synthesis of hierarchically ordered sulfur particles enables high-energy, flexible lithium-sulfur batteries


 

HaneolKang, MoonJeongPark*

 

본 연구에서는 고에너지 밀도, 고속 충전, 그리고 기계적 유연성을 부여할 수 있는 혁신적인 리튬-황 전지를 개발하였다. 황과 비닐포스폰산(Vinylphosphonic acid, VPA)의 one-pot합성을 통해 30분의 짧은 반응시간만으로 황 기반 마이크로파티클을 합성하였고 이때 황 입자는 미세상분리된 α-sulfur와 다른 종류의 황 동소체 기반의 공유결합으로 연결된 황-VPA(SVPA) 구조체로 구성되어 있다. 자발적으로 형성된 입자 표면의 주름과 기공은 배터리 사이클링 중 전극 내 전해질 침투를 돕고 전극 표면에 가해지는 기계적 응력을 완화시켜줄 수 있다. 또한 정렬된 황 도메인에 의해 형성된 넓은 표면적은 리튬이온 확산계수를 높여주며 폴리설파이드의 conversion kinetics를 용이하게 해준다. 이러한 장점으로 0.05C전류 하에서 1529 mAh·g-1 및 7C전류 하에서 721 mAh·g-1의 높은 방전 용량을 달성할 수 있었다. 추가적으로 SVPA 마이크로입자 그 자체에 내제된 전극 기공도는 증가된 양극 활물질 로딩양에서도 ~5 mAh·cm-2의 높은 면적용량을 달성하게 해주었다. 입자의 표면과 계면에 위치한 풍부한 phosphonate 관능기는 리튬 폴리설파이드를 효과적으로 잡아주는 chemical anchor 역할을 하였다. 이러한 역할 덕분에 다양한 율속에서도 장시간 동안 배터리 성능에 악영향을 끼칠 수 있는 셔틀효과를 효과적으로 저지할 수 있었다. 또한 SVPA 마이크로입자를 전극 활물질로 사용해 파우치형 리튬-황전지를 제작하여 다양한 기계적 변형 아래에서도 안정적인 전지 작동을 보여주었으며 이러한 특성을 바탕으로 웨어러블 전자기기를 위한 차세대 리튬-황 전지에 유망한 후보군으로서 SVPA파티클을 주목할 수 있다.

 

An innovative lithium-sulfur (Li-S) battery technology is proposed that provides high energy density, fast charging, and mechanical flexibility. Via the rapid (30 min) one-pot reaction of elemental sulfur and vinyl phosphonic acid (VPA), SVPA microparticles containing dissimilar sulfur allotropes were developed. The spontaneous formation of wrinkles and pores on the particles facilitates electrolyte access and alleviates mechanical stress during battery cycling. The large surface area created by the ordered sulfur domains enhances lithium diffusion coefficients and facilitates polysulfide conversion kinetics in the Li-S cells, leading to a high discharge capacity of 1529 mAh·g1 at 0.05 C and excellent rate performance (721 mAh·g1 at 7 C). Additionally, owing to the inherent electrode porosity imparted by SVPA microparticles, a high areal capacity of ~5 mAh·cm2 is obtained at increased cathode loadings. Abundant phosphonate moieties at the surfaces and interfaces of particles act as effective chemical anchors for lithium polysulfides, thereby mitigating the shuttle effects, which can prolong cycle lives at various C rates. The impressive properties of the SVPA microparticles are demonstrated for Li-S pouch cells, which exhibit stable operation under various deformations and highlight the SVPA microparticles as a promising candidate for next-generation Li-S batteries for wearable electronics

 

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106459

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