Dual-Polarization Second Harmonic Generation Interferometry for Imaging Antiparallel Domains and Stacking Angles of 2D Heterocrystals

Juseung Oh*, Wontaek Kim, Gyouil Jeong, Yeri Lee, Jihun Kim, Hyeongjoon Kim, Hyeon Suk Shin, and Sunmin Ryu*

MoS₂, WS₂와 같은 TMDs(Transition Metal Dichalcogenides)로 대표되는 이차원 반도체 물질과 이를 기반으로 형성되는 헤테로구조는 강한 빛-물질 상호작용을 나타내며, 이에 따라 다양한 광학적 특성이 발현되는 소재로 주목받고 있다. 본 연구에서는 이차원 반도체 물질에서 나타나는 대표적인 비선형 광학 현상인 SHG(Second-Harmonic Generation)를 이용하여 기존 방법으로는 구별이 어려웠던 역방향 결정 도메인과 이종접합체의 적층각을 정밀하게 구분할 수 있는 새로운 간섭 기반 측정기법(Dual-Polarization Spectral Phase Interferometry, DP-SPI)을 개발하였다. 연구진은 유한한 위상차를 가진 SHG 간의 간섭을 기술하는 새로운 행렬 모델을 제시하였으며, 이를 DP-SPI와 결합하면 이종접합체에서 생성되는 타원 편광 SHG로부터 각 단층의 결정 배향을 층별로 분리하여 측정할 수 있음을 확인하였다. 또한 연구진은 행렬 모델을 통해 다양한 편광 상태(예: 원편광 SHG)를 구현하는 비선형 광학 소자 설계 가능성을 실험적으로 보였으며, 이러한 결과는 향후 이차원 물질을 활용한 광학 제어에 핵심이 될 것으로 기대된다. 본 연구 결과는 2025년 10월 20일 ACS Nano에 게재되었다.

 Optical second-harmonic generation (SHG) enables orientational polarimetry for crystallographic analysis and domain imaging of various materials. However, conventional SHG intensity polarimetry, which neglects phase information, fails to resolve antiparallel domains and to describe two-dimensional heterostructures, which represent a new class of van der Waals-bound composite crystals. In this work, we report dual-polarization spectral phase interferometry (DP-SPI) and establish a generalized SHG superposition model that incorporates the observables of DP-SPI. Antiparallel domains of monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs) were successfully imaged with distinction, validating the interferometric polarimetry. From DP interferograms of TMD heterobilayers, the orientation of each layer could be determined, enabling layer-resolved probing. By employing the superposition model, we also demonstrate the photonic design and fabrication of ternary TMD heterostructures for circularly polarized SHG. These methods, providing comprehensive SHG measurements and theoretical descriptions, can be extended to heterostructures consisting of more than two constituent layers and are not limited to TMDs or 2D materials.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c11082