Exciton-Sensitized Second-Harmonic Generation in 2D Heterostructures

Wontaek Kim^#, Gyouil Jeong^#, Juseung Oh, Jihun Kim, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, and Sunmin Ryu*

 이차원 물질 기반의 헤테로구조체(two-dimensional heterostructure)는 광검출기, 광전지 등의 다양한 분야에서 연구가 이루어져왔지만, 헤테로구조체에서 발생하는 비선형 광학 현상의 변조에 대해서는 여전히 많은 진전이 필요하다. 본 연구에서는 MoS₂/WS₂ 및 MoSe₂/WS₂로 대표되는 TMDs(transition metal dichalcogenides) 이종접합체에서 여기 에너지를 조절하였을 때 선택적으로 일어나는 SHG (Second-Harmonic Generation)의 변조를 관측하였다. 연구진들은 이종접합체를 구성하는 한 단층이 특정 파장에서 엑시톤 공명을 일으키게 되면 다른 단층에서 생성되는 SHG가 변한다는 사실을 편광분해 SHG 간섭법을 통해 확인하였으며, 이는 공명에 의해 생성된 엑시톤에서 다른 단층으로 초고속 전하 전달이 일어났기 때문이라고 설명하였다. 본 결과는 2023년 10월 6일 ACS Nano에 게재되었다.

The efficient optical second-harmonic generation (SHG) of two-dimensional (2D) crystals, coupled with their atomic thickness that circumvents the phase-match problem, has garnered considerable attention. While various 2D heterostructures have shown promising applications in photodetectors, switching electronics, and photovoltaics, the modulation of nonlinear optical properties in such hetero-systems remains unexplored. In this study, we investigate exciton sensitized SHG in heterobilayers of transition metal dichalcogenides (TMDs), where photoexcitation of one donor layer enhances the SHG response of the other as an acceptor. We utilize polarization-resolved interferometry to detect the SHG intensity and phase of each individual layer, revealing the energetic match between the excitonic resonances of donors and the SHG enhancement of acceptors for four TMD combinations. Our results also uncover the dynamic nature of interlayer coupling, as evidenced by the dependence of sensitization on interlayer gap spacing and the average power of the fundamental beam. This work provides insights into how interlayer coupling of two different layers can modify nonlinear optical phenomena in 2D hetero-structures.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.3c07428