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[최창혁 교수] Unraveling the complex causality behind Fe-N-C degradation in fuel cells

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작성자 최고관리자 댓글 조회 작성일 23-11-09 09:21

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Unraveling the complex causality behind Fe-N-C degradation in fuel cells


Geunsu Bae, Minho M. Kim, Man Ho Han, Junsic Cho, Dong Hyun Kim, Moulay-Tahar Sougrati, Jinjong Kim, Kug-Seung Lee, Sang Hoon Joo, William A. Goddard Ⅲ, Hyung-Suk Oh, Hyungjun Kim, Frédéric Jaouen, and Chang Hyuck Choi


 

-질소-탄소 촉매는 우수한 활성을 바탕으로 수소연료전지에 사용되는 값비싼 귀금속 촉매를 대체할 물질로 각광받고 있다. 하지만, 해당 촉매를 수소연료전지 수소차에 실제로 적용하였을 , 촉매의 열화로 인해 성능이 급격하게 저하된다는 문제가 있었다. 이러한 현상을 이해하기 위해 그간 많은 노력이 있었지만, 연료전지 장치의 복잡성과 이로 인한 촉매 열화 메커니즘 규명의 부재는 -질소-탄소 촉매의 내구성을 향상하는 어려움을 겪게 했다. 연구팀은 촉매 열화의 원인을 규명하기 위해, 연료전지 구동 실시간으로 촉매 물질의 열화를 모니터링 있는 질량 분석기 기반의 분석 시스템을 도입했다. 이를 활용하여 촉매층의 변화를 추적한 결과, 전극에 전압이 인가되었을 촉매 활성점 금속인 철이 전해질 속으로 용출되었으며, 이와 같은 철의 용출은 온도, 기체 조성, 산성도에 영향을 받는다는 것을 밝혔다. 연구팀은 이러한 결과를 바탕으로, 작동 시간에 따른 촉매 열화 메커니즘을 활성점 밀도와 전환빈도의 변화로 규명할 있었다. -질소-탄소 촉매의 내구성을 향상시키기 위한 합성 전략으로, 연구팀은 이온 주변에 안정제 금속을 도입하였다. 이를 통해 효과적으로 활성점 철의 용출을 완화하고 연료전지의 안정적인 장기 구동을 달성함으로써, 상용화가 가능한 수준의 연료전지용 촉매 내구성 확보에 성공했다. 해당 연구는 우수성을 인정받아 화학 · 화학공학 분야 국제 저명 학술지인네이처 카탈리시스(Nature Catalysis)’ 게재됐다.

Beyond great advances in initial activity, Fe-N-C catalysts face the next challenge of stability issue in acidic medium that must be overcome to replace Pt in fuel cell cathode. However, the complex phenomena in fuel cells and consequential difficulty in understanding deactivation mechanisms of Fe-N-C cathodes impede solutions for prolonged stability. Here, we show time-resolved changes in active site density (SD) and turnover frequency (TOF) of Fe-N-C along with concurrent decrease in oxygen reduction reaction (ORR) current in temperature/gas controllable gas-diffusion electrode (GDE) flow cell. Operando diagnosis of Fe leaching identifies a strong dependence of SD changes on operating parameters, and draws a lifetime-dependent stability diagram that reveals a shift in prime degradation mechanism during the operations. A proof-of-concept strategy with site-isolated Pt ions as a non-catalytic stabilizer, supported by theoretical calculation, demonstrates enhanced fuel cell stability with reduced Fe dissolution, offering design principle for durable Fe-N-C catalysts.

https://doi.org/10.1038/s41929-023-01039-7


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