Melting Domain Size and Recrystallization Dynamics of Ice Revealed by Time-Resolved X-ray Scattering

Cheolhee Yang, Marjorie Ladd-Parada, Kyeongmin Nam, Sangmin Jeong, Seonju You, Alexander Späh, Harshad Pathak, Tobias Eklund, Thomas J. Lane, Jae Hyuk Lee, Intae Eom, Minseok Kim, Katrin Amann-Winkel, Fivos Perakis, Anders Nilsson, and Kyung Hwan Kim* 

얼음이 녹거나 물이 얼어붙는 상전이 과정은 어디서나 일어나고 있으며, 따라서 자연계에서 가장 중요한 현상 중 하나이다. 김경환 교수 연구팀은 시간분해 X선 산란 실험을 수행하여 얼음이 녹았다가 다시 얼어붙는 과정을 최초로 직접적인 구조 정보와 함께 관찰하였다. 강력한 적외선 레이저 펄스로 얼음을 가열하고, 그 변화 과정을 포항 4세대 방사광 가속기에서 제공되는 강력한 X선 펄스로 관측했다. 광각 X선 산란(WAXS) 패턴에서는 각 시간에 따른 온도 변화와, 융해된 물의 양을 결정할 수 있었다. 소각 X선 산란(SAXS) 패턴으로부터는 WAXS 분석에서 얻은 정보를 함께 사용하여 얼음이 녹아서 생긴 작은 물방울들의 크기와 개수가 시간에 따라 변화하는 과정을 직접적으로 관찰할 수 있었다. 얼음이 녹는점 이상으로 가열된 상황에서도 약 13% 가량만 녹는 과가열(superheating)현상을 볼 수 있었다. 100 나노초 이후에는 약 여섯개 정도의 인접한 물방울들이 하나로 합쳐져 물방울의 평균 크기가 약 2.5 나노미터에서 4.5 나노미터로 커지는 것을 확인했다. 이후에 마이크로초 시간대에서 열발산에 의한 냉각이 일어나 물방울이 다시 얼어붙기 시작하고, 이 물방울들의 평균 크기가 다시 줄어드는 것을 관찰 할 수 있었다. 본 연구 결과는 “네이처 커뮤니케이션즈” (Nature Communications)에 게재 확정되었다.

The phase transition between water and ice is ubiquitous and one of the most important phenomena in nature. Here, we performed time-resolved x-ray scattering experiments capturing the melting and recrystallization dynamics of ice. The ultrafast heating of ice I is induced by an IR laser pulse and probed with an intense x-ray pulse, which provided us with direct structural information on different length scales. From the wide-angle x-ray scattering (WAXS) patterns, the molten fraction, as well as the corresponding temperature at each delay, were determined. The small-angle x-ray scattering (SAXS) patterns, together with the information extracted from the WAXS analysis, provided the time-dependent change of the size and the number of the liquid domains. The results show partial melting (~13 %) and superheating of ice occurring at around 20 ns. After 100 ns, the average size of the liquid domains grows from about 2.5 nm to 4.5 nm by the coalescence of approximately six adjacent domains. Subsequently, we capture the recrystallization of the liquid domains, which occurs on microsecond timescales due to the cooling by heat dissipation and results to a decrease of the average liquid domain size.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38551-0