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[류순민 교수] In-Plane and Out-of-Plane Excitonic Coupling in 2D Molecular Crystals

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작성자 최고관리자 댓글 조회 작성일 23-05-18 15:30

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In-Plane and Out-of-Plane Excitonic Coupling in 2D Molecular Crystals

Dogyeong Kim, Sol Lee, Jiwon Park, Jinho Lee, Hee Cheul Choi, Kwanpyo Kim and Sunmin Ryu*


 


저차원 유기 결정에서 분자 간 상호작용을 이해하는 것은 유기 결정의 광물리적 현상을 규명하는 것뿐 아니라 태양광 발전, 유기 디스플레이 등에 적합한 차세대 광전자 소자로의 응용 장치 개발에 있어서 필수적이다. 그러나, 가시광선 영역에서 흡수를 보이는 대부분의 유기 분자 결정에서는 강한 분자 간 전하 전달 현상으로 인해 단일 분자체의 광신호를 탐사하는 것이 어려움을 겪고 왔다. 본 논문에서는 강한 전하 전달을 보이는 PTCDA 분자 결정을 원자 수준의 두께의 단일 분자 층으로 성장시켜 층간 전하 전달을 억제하고 단일 분자층 내의 분자 쌍극자 간의 쿨롱 상호작용이 격자 진동에 의해 약화된다는 사실과 층 수 증가에 따라 층간 전하 전달 쌍극자의 배향이 단일 분자 쌍극자와의 상호작용에 의해 재배향된다는 사실을 실험적으로 규명하였다. 본 결과는 2023 5 12 Nature Communications에 게재되었다.

Understanding the nature of molecular excitons in low-dimensional molecular solids is of paramount importance in fundamental photophysics and various applications such as energy harvesting, switching electronics and display devices. Despite this, the spatial evolution of molecular excitons and their transition dipoles have not been captured in the precision of molecular length scales. Here we show in-plane and out-of-plane excitonic evolution in quasilayered two-dimensional (2D) perylene-3, 4, 9, 10-tetracarboxylic dianhydride (PTCDA) crystals assembly-grown on hexagonal boron nitride (hBN) crystals. Complete lattice constants with orientations of two herringbone-configured basis molecules are determined with polarization-resolved spectroscopy and electron diffraction methods. In the truly 2D limit of single layers, two Frenkel emissions Davydov-split by Kasha-type intralayer coupling exhibit energy inversion with decreasing temperature, which enhances excitonic coherence. As the thickness increases, the transition dipole moments of newly emerging charge transfer excitons are reoriented because of mixing with the Frenkel states. The current spatial anatomy of 2D molecular excitons will inspire a deeper understanding and groundbreaking applications of low-dimensional molecular systems.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38438-0

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